1918年，李燦進(jìn)入湘軍當(dāng)兵，和彭德懷、黃公略相識(shí)，三人由于志同道合，成為好友，并一起考入湖南陸軍講武堂學(xué)習(xí)。

大革命時(shí)期，李燦加入國(guó)民革命軍，投身北伐戰(zhàn)爭(zhēng)。其間，他積極追求進(jìn)步，接觸共產(chǎn)黨人，學(xué)習(xí)馬克思主義理論，確立了為無(wú)產(chǎn)階級(jí)和勞動(dòng)人民的利益奮斗的決心。

大革命失敗后，李燦所部被國(guó)民黨當(dāng)局改編為國(guó)民黨軍湖南獨(dú)立第五師，彭德懷任該師第一團(tuán)團(tuán)長(zhǎng)，李燦任一營(yíng)二連連長(zhǎng)。1928年春，第五師建立了中共的秘密組織。4月，彭德懷加入中國(guó)共產(chǎn)黨。彭德懷入黨后，第一團(tuán)成立了黨的秘密支部，成員有彭德懷、鄧萍、張榮生和李光，經(jīng)支部討論，又吸收李燦、李力入黨。接著，黃公略從黃埔軍校畢業(yè)歸隊(duì)，并帶來(lái)共產(chǎn)黨員賀國(guó)中、黃純一主持隨營(yíng)學(xué)校。第一團(tuán)的9名黨員，很快成立了以彭德懷為書記的團(tuán)黨委，并通過(guò)對(duì)廣大士兵進(jìn)行革命教育，加強(qiáng)了士兵的團(tuán)結(jié)，提高了全體士兵的政治覺(jué)悟。在此基礎(chǔ)上，彭德懷召集黨員開會(huì)，要求從思想上、組織上和物質(zhì)上做好武裝起義的準(zhǔn)備。

6月中旬，獨(dú)立第五師奉命開到湖南平江縣鎮(zhèn)壓當(dāng)?shù)氐墓まr(nóng)革命，彭德懷率第一團(tuán)主力進(jìn)駐平江縣城。7月17日，中共湘鄂贛邊特委書記滕代遠(yuǎn)到達(dá)平江，傳達(dá)了中共湖南省委員會(huì)關(guān)于準(zhǔn)備在必要時(shí)舉行起義的指示。18日，彭德懷截獲了國(guó)民黨當(dāng)局準(zhǔn)備逮捕黃公略、黃純一、賀國(guó)中的密電。在此緊急情況下，彭德懷、滕代遠(yuǎn)、鄧萍、張榮生、黃純一、李燦、李力、李光等人于當(dāng)日晚7時(shí)開會(huì)，決定在7月22日下午1點(diǎn)鐘，乘敵人午睡時(shí)舉行起義。會(huì)后，滕代遠(yuǎn)和鄧萍搬到李燦的住處，進(jìn)行起義的準(zhǔn)備工作。

起義準(zhǔn)備期間，李燦帶領(lǐng)士兵骨干偵察敵情，摸清了城里敵人的人數(shù)、布防和作息時(shí)間，同時(shí)協(xié)助彭德懷撤銷了團(tuán)里個(gè)別反動(dòng)分子的職務(wù)。7月21日黃昏，一切準(zhǔn)備就緒，李燦命令參加起義的士兵好好休息，自己則回到家中，幫助鄧萍連夜趕制起義標(biāo)語(yǔ)和宣傳品。

7月22日中午，起義部隊(duì)集合在天岳書院前的廣場(chǎng)，由李燦向集合的士兵宣布：脫離國(guó)民黨軍隊(duì)，舉行武裝起義。說(shuō)罷，李燦帶頭除掉大蓋帽上的青天白日帽徽，系上紅領(lǐng)帶。接著，彭德懷向部隊(duì)宣講了起義的意義、目的和任務(wù)。隨后，李燦等人分頭率領(lǐng)起義部隊(duì)攻占城內(nèi)要點(diǎn)，消滅了頑抗的敵人，解救出被關(guān)押的共產(chǎn)黨員、革命群眾600余人。

起義勝利后，李燦一面帶領(lǐng)宣傳隊(duì)張貼布告標(biāo)語(yǔ)、散發(fā)傳單，向群眾宣傳共產(chǎn)黨的政策，一面迎接中共平江黨組織率領(lǐng)的游擊隊(duì)和黃公略、賀國(guó)中領(lǐng)導(dǎo)的起義部隊(duì)進(jìn)城會(huì)合。隨后，中共平江縣委和起義部隊(duì)召開慶祝勝利大會(huì)，成立了平江縣工農(nóng)兵蘇維埃政府，建立了工農(nóng)紅軍第五軍，李燦任軍委委員兼第一團(tuán)黨代表。同年底，李燦隨紅五軍主力奔赴井岡山。