鄭振鐸非常關注孩子們的成長，其子鄭爾康說他余暇不僅喜歡和孩子們在一起，還會和他們在一起“爬呀滾呀的，或是去公園里比賽爬山、劃船”。鄭振鐸的好朋友葉圣陶回憶朋友們集會時輪流講故事，“輪到振鐸，他總說‘我講一個童話’，于是朋友們嘩然笑起來”，鄭振鐸由此得一雅號“大孩子”。

五四時期，鄭振鐸接受了“兒童本位”論的思想，他對當時中國兒童讀物的現狀進行了深入思考和調查研究，撰寫了一系列關于兒童讀物的論文，其中包括《中國兒童讀物的分析》。1922年，24歲的鄭振鐸創辦《兒童世界》，被業內稱為“中國第一本以少年兒童為讀者對象的雜志”，在中國少兒期刊史乃至出版史上都具有重要意義，后來的專家評價它是“中國第一本兒童文學期刊”。

鄭振鐸曾指出：“我們如果把科學未廢止以前的兒童讀物做一番檢討，我們便知道中國舊式的教育，簡直是一種罪孽深重的玩意兒，除了維護傳統的權威和倫理觀念（或可以說是傳統的社會組織）以外，別無其他的目的和利用。他們是很早地便在訓練‘順民’，一個小小的‘順民’。”“把兒童看作了縮小的成人，而以教育成人的教育材料和方法整個搬到兒童身上。”

以鄭振鐸為骨干的青年作家在20世紀20年代掀起了一場有聲有色的“兒童文學運動”，以創作為中心，并在理論、翻譯、編輯等幾個方面都作出了重大貢獻。葉圣陶說：“他的性格總是像孩子那樣直率，像孩子那樣天真。”